Alumni der DSA seit der Wiedereröffnung nach dem 2. Weltkrieg studierte sie Politikwissenschaften und Wirtschaft an der Universität Athen und absolvierte ein Aufbaustudium in Politologie und Philosophie in Frankfurt (1953-57). Gemeinsam mit ihrem Ehemann, dem Reeder Angelos Goulandris, gründete sie 1964 das Naturgeschichtemuseum mit dem Ziel, die wissenschaftliche Forschung im Bereich der griechischen Natur und die Umwelterziehung zu fördern.

1974 wurde sie Staatssekretärin für Soziale Angelegenheiten in der Regierung Karamanlis und Beauftragte für die 200.000 Flüchtlinge aus Zypern, 1975 bis 1981 diente sie als stellvertretende Vorsitzende der staatlichen Griechischen Rundfunk- und Fernsehanstalt ERT und von 1989 bis 1991 war sie stellvertretende Vorsitzende des Griechischen Fremdenverkehrsträgers EOT. 2003 war sie Mitglied der griechischen Delegation des Umweltgipfels in Johannesburg.

Auch erfreut sich Niki Goulandri internationaler Anerkennung als botanische Zeichnerin. Sie hat die griechische Pflanzenwelt dargestellt (ca. 800 Pflanzen), deren Erhaltung sie sich verpflichtet hat.

Sie hat zahlreiche Auszeichnungen als Anerkennung für ihr Lebenswerk erhalten, darunter als bedeutendste die des „Kommandeurs des Phönix-Orden“ in Griechenland, die des „Offiziers der Ehrenlegion“ in Frankreich und das Bundestverdienstkreuz 1. Klasse der Bundesrepublik Deutschland. 1991 wurde Niki Goulandri von der EU zur „Frau Europas” gekürt.